我國(guó)學(xué)者在催化醇高效氧化研究方面取得新進(jìn)展
來源: 科技日?qǐng)?bào) 2022-10-31 14:46:59
醇無溶劑催化氧化是合成精細(xì)化學(xué)品的綠色途徑。其中，鈀基催化劑因其優(yōu)異的催化活性而得到廣泛研究和應(yīng)用。日前，中國(guó)科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所張斌副研究員、覃勇研究員團(tuán)隊(duì)，利用原子層沉積技術(shù)實(shí)現(xiàn)了在氧化鈰上構(gòu)筑穩(wěn)定且氧化鈀和零價(jià)鈀+氧化鈀比例穩(wěn)定可調(diào)的鈀團(tuán)簇催化劑，有望進(jìn)一步改變反應(yīng)路徑，提升鈀催化劑反應(yīng)效率。 該成果近日以“氧化鈰上雙位點(diǎn)氧化鈀和零價(jià)鈀催化苯甲醇選擇性氧化”為題在期刊《催化》上發(fā)表。
零價(jià)鈀物種被大多數(shù)研究人員認(rèn)為是鈀催化劑的活性中心，零價(jià)鈀上醇的β氫消除是反應(yīng)的決速步驟。由于氧化鈀物種在原位反應(yīng)條件下很容易被還原成零價(jià)鈀，造成傳統(tǒng)方法難以控制催化劑穩(wěn)定的氧化鈀和零價(jià)鈀比例，且催化劑中零價(jià)鈀和氧化鈀的作用難以區(qū)分，無法實(shí)現(xiàn)高效的協(xié)同，催化劑性能受限。因此，精準(zhǔn)控制氧化鈀和零價(jià)鈀比例，并保持其反應(yīng)條件下結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，形成能夠分別活化醇β氫和氧氣的雙位點(diǎn)催化劑，有望進(jìn)一步改變反應(yīng)路徑，提升鈀催化劑反應(yīng)效率。
張斌介紹，團(tuán)隊(duì)研究的鈀團(tuán)簇催化劑，由于零價(jià)鈀和氧化鈀雙位點(diǎn)的高效協(xié)同，其轉(zhuǎn)化頻率值較高，即每小時(shí)在每個(gè)表面鈀位點(diǎn)上轉(zhuǎn)化的苯甲醇的分子數(shù)可高達(dá)35萬(wàn)個(gè)，且與傳統(tǒng)鈀催化劑不同，鈀/氧化鈰催化劑表現(xiàn)出顯著的氧同位素效應(yīng)，其穩(wěn)定的零價(jià)鈀和氧化鈀雙位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)了氧促進(jìn)的β氫消除新機(jī)制。
“本研究為理解醇氧化中的氧活化、活性中心的判定及高性能催化劑的設(shè)計(jì)提供了一種新的思路。”張斌表示。(科技日?qǐng)?bào)實(shí)習(xí)記者 韓榮)
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